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近日,广发网生命与环境科学学院赵敏教授团队(共同通讯)、哈尔滨工业大学马军院士团队和华侨大学邹景教授团队合作,在国际著名期刊《Environmental Science & Technology》上在线发表了一篇题为《New Insights into Natural Polyphenol-Enhanced Fe(III)/Peracetic Acid System under Acidic pH Conditions: The Overlooked Role of Coexisting Hydrogen Peroxide》的研究论文,首次明确了天然多酚强化Fe(III)/PAA(过氧乙酸)体系中长期被忽视的H2O2关键作用。
过氧乙酸(PAA)作为一种有机过氧酸,因其高效消毒性能和极低毒性消毒副产物生成风险,已广泛应用于污水处理、纺织工业、医药及食品加工领域。近年来,研究者开发了多种PAA活化方法以产生活性物种(RSs),拓展PAA在污染物去除中的应用。天然多酚作为还原剂在Fe(III)/PAA体系中能显著提升污染物降解效率,但共存过氧化氢(H2O2)的作用机制尚未充分阐明。
本研究以原儿茶酸(PCA)为典型天然多酚,发现酸性pH条件下PCA/Fe(III)/PAA体系的污染物降解呈现双阶段动力学特征:初期快速阶段由PAA主导,后续缓慢阶段则由H2O2驱动。即使低浓度(<1.0 μM)H2O2存在也能实现污染物完全降解(100%)。
这两个阶段对各种污染物降解的贡献不同。机理研究显示,Fe(IV)是PAA阶段污染物降解的主要活性物质,而在H2O2阶段,•OH占据主导地位。H2O2丰富了RSs的生成途径和类型。研究发现除PCA本身外,其与活性物种反应生成的酚氧自由基中间体对Fe(III)还原起关键作用,这解释了为何该体系能持续维持足量Fe(III)以继续与H2O2反应。本研究揭示了共存H2O2的协同作用,为优化基于PAA的类芬顿体系在实际水体污染物降解中的应用提供了新见解。
该研究由广发网生命与环境科学学院赵敏教授与华侨大学邹景教授共同担任通讯作者。《Environmental Science & Technology》是环境科学和材料领域的权威期刊(中科院一区,IF=10.8),由American Chemical Society出版,是国际领先的环境科学与污染控制学术刊物。
原文链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.5c01622
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